近日，溫州大學化學與材料工程學院肖遙特聘教授團隊在英國皇家化學學會創辦的化學類國際頂級期刊《Chemical Society Reviews》（中文名稱《化學學會評論》，影響因子IF=46.2， SCI一區）上發表了題為《Routes to high-performance layered oxide cathodes for sodium-ion batteries（鈉離子電池高性能層狀氧化物正極之路）》的綜述性學術論文。這是我校首次以第一單位在《Chemical Society Reviews》發表學術文章。

據悉，《Chemical Society Reviews》是由英國皇家化學會（Royal Society of Chemistry）出版，是國際化學領域最具權威和最有影響力的學術期刊之一，主要介紹國際化學科學研究的前沿和熱點問題，2023年影響因子為46.2。

鈉離子電池在智能電網以及大規模儲能等領域中具有廣闊的應用前景。其中，層狀過渡金屬氧化物正極由于成本低、合成簡單，且具有相對較高理論比容量，成為最具潛力的鈉離子電池正極材料之一。但在實際生產應用中，層狀氧化物正極材料仍存在一些關鍵問題：如較差的空氣穩定性和不可逆的多相轉變等限制了鈉離子電池的產業化進程。

針對上述問題，溫州大學碳中和研究院肖遙團隊從局域電子結構調控和軌道雜化機制出發，進一步設計和探究高性能層狀過渡金屬氧化物正極材料：（1）提出“晶體應變工程”的概念，并用于促進三相異質共生結構層狀氧化物正極材料的相轉變；（2）通過局域化學與能級軌道雜化調控定制化構筑了P2/O3異質結構層狀氧化物正極材料用于高倍率長循環性能鈉離子電池；（3）提出“軟-硬異質結構”的概念，制備了具有陽離子空位的超高穩定軟-硬異質結構鈉離子電池電極材料；（4）基于對材料表界面修飾的研究中，提出原位尖晶石界面重構的表面晶格匹配工程的概念，實現了尖晶石結構對P2/P3異質結構的層狀氧化物正極材料精準界面調控；（5）提出了一種通用的“內外結合”策略，將微結構工程與局域電子結構調控相結合，有效調控晶粒的尺寸、抑制不可逆多相轉變、調控氧化還原電位和穩定陰離子氧化還原反應。

近期，其團隊還通過組分設計調控TM層TM/Li的原子排列形式，指出富鋰錳基材料的電壓滯后與氧離子在低放電電壓（<3.6V）下的反應活性有關，與是否發生層間TM遷移無關。此外，根據軌道雜化理論、第一性原理的計算以及先進的表征技術，從宏觀尺度到微觀尺度探討了費米能級（EF）區域附近的過渡金屬（TM）3d/4d軌道和O 2p原子軌道之間的雜化機制，為正極材料的設計和制備提供了思路。

基于以上研究基礎，肖遙團隊撰文分析了層狀氧化物作為鈉離子電池正極在成本和資源方面的優勢。此外，文章對層狀氧化物正極的空氣穩定性、陰離子氧化還原概念的拓展進行了展望，并探討了鈉離子電池在實驗室研究與大規模生產中的融合問題。考慮到成本效益，采用鐵/錳基材料體系被視為一種可行的策略。同時，文章就未來鈉離子電池的水系涂布及回收問題進行相關討論，旨在進一步降低生產成本、提升電池性能，推動其在智能電網、工業儲能以及低速電動汽車等領域的商業化和規模化應用。

文章以“Routes to high-performance layered oxide cathodes for sodium-ion batteries”為題發表在Chemical Society Reviews期刊（IF=46.2， SCI一區）上。溫州大學為第一單位，博士后王靜強為第一作者。

原文鏈接： https://doi.org/10.1039/D3CS00929G